Nach dem Tod der Mutter (1809) plante C., nach Rom zu gehen. Durch seine Verbindungen zu dem Buchhändler Friedrich Wilmans konnte er zunächst einen Aufenthalt in Ffm. (1809-11) arrangieren. Er hoffte, in Ffm. einige Auftragsarbeiten anfertigen und sich so die Mittel für die Romreise verdienen zu können. Wohnte in der Biebergasse. Anfangs malte er in Ffm. einige Porträts, darunter Bildnisse von Wilmans, dessen Gattin und von dem Kaufmann Gottfried Malß. Da C. besonders Dalberg als Mäzen zu gewinnen suchte, malte er ein Transparent zu dessen Geburtstag am 8.2.1810 (Entwürfe im Städel). Im Sommer 1810 erhielt C. den Auftrag, den Saal im 1795 erbauten Haus des Bankiers Johann Friedrich Schmid auf der Zeil auszumalen. Er schuf eine Wandbespannung, die aus sechs Bildern mit mythologischen Darstellungen bestand. Die Bilder wurden bald übermalt und erst durch den späteren Besitzer des Hauses, Gottlieb von Mumm (1842-1904), wieder freigelegt. Beim Abbruch des Schmid’schen Palais wurde die Wandbespannung, die inzwischen abgenommen worden war und aufgerollt auf dem Dachboden des Hauses verwahrt wurde, wiederentdeckt und in der Villa Mumm in der Forsthausstraße im so genannten „Cornelius-Zimmer“ befestigt (1907; Bilder verschollen seit 1945, Entwürfe im Städel erhalten). Dalberg gab C. den Auftrag zu dem Bildnis „Die Heilige Familie“ (im Besitz des Städel), fand das Bild dann jedoch „zu streng“ und versuchte, C. von der französischen Malweise zu überzeugen. Dieser wollte sich aber weiterhin an der altdeutschen Kunst orientieren und verlor deshalb die Gunst des Fürsten, der ihm sonst sogar ein Stipendium für einen Studienaufenthalt in Rom gewährt hätte. C. begann mit den Federzeichnungen für einen „Faust“-Zyklus, der im Auftrag von Johann Friedrich Wenner entstand. In Ffm. schuf er dazu sechs Zeichnungen („Auerbachs Keller“, „Erstes Begegnen“, „Marthe’s Garten“, „Gretchen in der Kirche“, „Walpurgisnacht“ und „Rabenstein“) und eine Skizze („Gretchen vor der Mater Dolorosa“). Sechs der Blätter legte Boisserée später Goethe vor, der wohlwollend, aber kritisch darüber urteilte. Kurz vor seiner Abreise aus Ffm. unternahm C. im Kreise seiner Freunde, zu denen Gottfried Malß, Johann Conrad Varrentrapp, Johann Friedrich Wenner und Christian Xeller gehörten, eine Wanderung durch den Taunus. Höhepunkt dieses damals noch ungewöhnlichen Ausflugs war die Besteigung des Feldberggipfels. Danach gestaltete C. zusammen mit Xeller die amüsante Schrift „Die Taunusreise“ (1811; im Besitz des Städel). 1811 reiste C. nach Rom ab. Dort vollendete er den „Faust“-Zyklus, der dann 1816 erstmals bei Wenner erschien. Eine Berufung C.’ an das Städel (1816) zerschlug sich. Im Juli 1863 war C. nochmals für kurze Zeit in Ffm.
Die Original-Federzeichnungen zum „Faust“-Zyklus gingen ebenso wie die des „Nibelungen“-Zyklus (1812-17) aus dem Nachlass Wenners an das Städelsche Kunstinstitut, wo sich auch 19 Originalbriefe von C. an Wenner befinden.
Zahlreiche Auszeichnungen, u. a. Ernennung zum Meister des Freien Deutschen Hochstifts (1859).
Ölporträt (von Carl Rahl) im Besitz des Ffter Goethe-Museums.