Der herausragende Balladendichter der Romantik und bedeutende Germanist bemühte sich 1818 erfolglos um eine Anstellung in Ffm. Er hatte dabei das Ffter Gymnasium, die Stadtbibliothek oder das Stadtarchiv ins Auge gefasst.
1846 nahm U. an der Ersten Germanistenversammlung in Ffm. teil; in einem Schreiben an den Ffter Stadtarchivar und -bibliothekar Johann Friedrich Böhmer hatte er sich am 28.10.1845 mit Nachdruck für Ffm. als Tagungsort ausgesprochen.
Am 26.4.1848 wurde U. als Abgeordneter für den Wahlbezirk Tübingen-Rottenburg in die Ffter Nationalversammlung gewählt, der er vom 18.5.1848 bis zum 30.5.1849 angehörte. U. war – zwischen der äußersten und der gemäßigten Linken schwankend – in der Paulskirche keiner festen Fraktion zugehörig. Er vertrat die „großdeutsche“ Linie und votierte für das Erbkaisertum. Trotz seiner Sympathien für Österreich stimmte er bei der Wahl des Reichsverwesers gegen Erzherzog Johann und für Heinrich von Gagern. Seine entschieden demokratische Grundhaltung unterschied U. von den mit ihm befreundeten Abgordneten Arndt, Dahlmann und Grimm. An die Nationalversammlung gewandt äußerte U. in der Paulskirche den viel zitierten Satz: „Glauben Sie, es wird kein Haupt über Deutschland leuchten, das nicht mit einem vollen Tropfen demokratischen Öls gesalbt ist.“ Er war Mitglied des Prioritätsausschusses und des Fünfzehnerausschusses für die Durchführung der Reichsverfassung. Obwohl U. hinsichtlich des Erfolgs der Nationalversammlung stets skeptisch war, blieb er dem Parlament auch nach der Übersiedlung nach Stuttgart verbunden und stellte sich am 18.6.1849 mutig der militärischen Auflösung des Rumpfparlaments entgegen.
An U.s 50. Todestag (1912) wurde in der Paulskirche eine Gedenktafel enthüllt (dort nicht erhalten).
2023 Ausstellung „Romantik und Parlamentarismus. Jacob Grimm und Ludwig Uhland in der Ffter Paulskirche“ im Deutschen Romantik-Museum in Ffm.
U.straße und U.schule, eine Grundschule, im Ostend.