Studium der Germanistik, Kunstgeschichte, Soziologie und Philosophie in Heidelberg und Ffm., besonders bei Karl Jaspers und Paul Tillich. 1932 Promotion in Ffm. mit einer Arbeit über Heideggers Existential-Ontologie. Schon seit 1927 hatte S. gelegentlich bei der FZ und dem Ffter Rundfunk mitgearbeitet. Von 1934 bis 1943 war er für Bildungs- und Erziehungsfragen zuständiges Redaktionsmitglied der FZ. 1943, noch bevor das Erscheinen der FZ eingestellt wurde, wurde S. durch das Propagandaministerium von der Berufsliste der Journalisten gestrichen. Er schied aus der Redaktion aus und übernahm eine Stelle in einer Heidelberger Fabrik. Nach der NS-Zeit galt S.s Wirken vorwiegend einer geistigen und politischen Neubesinnung. Zusammen mit Karl Jaspers, Alfred Weber und Werner Krauss gründete er 1945 die programmatische Monatszeitschrift „Die Wandlung“ (erschienen bis Ende 1949). Von 1950 bis 1958 war er Mitherausgeber der kulturpolitischen Halbmonatsschrift „Die Gegenwart“. Von 1946 bis 1966 hielt S. außerdem regelmäßig politische Vorträge in Radio Fft. bzw. im HR. Seit 1959 war er zudem der FAZ als Mitarbeiter und Berater verbunden. Der Wissenschaftler S. lehrte von 1947 bis 1972 zunächst als Lehrbeauftragter, seit 1960 als ordentlicher Professor am Institut für politische Wissenschaft der Universität in Heidelberg. 1958 wurde er zu dessen Direktor ernannt.
Von 1964 bis 1970 Präsident, danach bis 1977 Ehrenpräsident des PEN-Zentrums in der Bundesrepublik. Vizepräsident, später Ehrenpräsident der Deutschen Akademie für Sprache und Dichtung.
S. war ein Meister politischer und philosophischer Essays. In seinen zahlreichen Aufsätzen und Buchveröffentlichungen entwickelte er neue Ansätze des politischen Denkens und stellte die Geschichte der politischen Ideen dar. Er war bemüht, das Konzept der Gewaltenteilung zu modernisieren, und focht über viele Jahre für das Mehrheitswahlrecht. Werke: „Der verstandene Tod“ (1934), „Panorama oder Ansichten des 19. Jahrhunderts“ (1938, 1947, 1955, 1974), „Lebende Verfassung. Studien über Koalition und Opposition“ (1956), „Indische Miniaturen. Aus einem Reisetagebuch“ (1957), „Aus dem Wörterbuch des Unmenschen“ (mit Gerhard Storz und W. E. [d. i. Wilhelm Emanuel] Süskind, 1957, 1968), „Gefühl der Fremde“ (1958), „Grund und Abgrund der Macht“ (1962), „Ekel an der Freiheit? und 50 andere Leitartikel“ (1964), „Die große Wahlreform“ (1964), „Kriterien. Ein Lesebuch“ (1965), „Ich wünschte ein Bürger zu sein“ (1967), „Nicht alle Staatsgewalt geht vom Volke aus“ (1971), „Heinrich Heine und die Abschaffung der Sünde“ (1972), „Machiavellis ‚Principe’ und der Begriff des Politischen“ (1974), „Gerechtigkeit für das Neunzehnte Jahrhundert“ (1975), „Zehn historische Stunden“ (1975), Schriften I: „Über den Tod“ (1977), Schriften II: „Drei Wurzeln der Politik“ (1978), Schriften III: „Herrschaft und Vereinbarkeit“ (1980), Schriften IV: „Staatsfreundschaft“ (1980), Schriften V: „Panorama oder Ansichten des 19. Jahrhunderts“ (1981), Schriften VI: „Vexierbilder des Menschen“ (1981), „Die Stadt und das Reich in der Verfassungslehre des Marsilius von Padua“ (1981), „Die Stadt als Urbild“ (1985) und „Die Politik und der Friede“ (1986).
1967 Goethe-Plakette des Landes Hessen. 1974 Großes Bundesverdienstkreuz. 1977 Wilhelm-Leuschner-Medaille des Landes Hessen. 1989 Großkreuz des Bundesverdienstordens. 1989 Goetheplakette der Stadt Ffm.
Seit 1992 Dolf-S.-Preis für öffentliche Rede.