Sohn des Kaufmanns Carl Adolf Schmidt (1833-1889) und dessen Ehefrau Victoire Marie Auguste, geb. Scharff (1842-1926), einer Tochter von Constantin Alexander Scharff, die seit 1886 den Namen Schmidt-Scharff führten. Vater von Friedrich Eugen Hermann Schmidt-Scharff.
Schüler des Ffter Gymnasiums. Schulkamerad von Rudolf Presber. Studium in Bonn, Berlin und Göttingen. Weitere juristische Ausbildung in Rüdesheim, Ffm. und Altona. Seit 1895 Rechtsanwalt in Ffm. Seit 1914 Justizrat. Reserveoffizier. Kriegsdienst (1914-17), zuletzt als Major der Reserve, ausgezeichnet u. a. mit dem Eisernen Kreuz II. Klasse.
Nach Ausbombung (1944; vgl. sein Manuskript „Unser Haus Hochstraße 10 in Ffm. Geschichte seines 109jährigen Bestehens”) und Evakuierung bei seiner Tochter Irene, verh. Müller-Schönau (* 1916), auf dem Rittergut Camitz bei Torgau kehrte Sch.-Sch. nach Ffm. zurück und arbeitete hier wieder als Rechtsanwalt und Notar.
Vorstandsmitglied des Nationalliberalen Vereins. 1900 Kandidat der Nationalliberalen bei der Stadtverordnetenwahl. Die nationalliberale Reichstagskandidatur für Ffm. 1903 zog Sch.-Sch. aus gesundheitlichen Gründen zurück. Nach 1919 Vorstandsmitglied der Deutschen Volkspartei.
Armenpfleger (seit 1902). Konsulent des Ffter Frauenvereins und des Versorgungshauses. Rechtsgelehrter Administrator der Fleck’schen Stiftung. Seit der Ila 1909 engagierte sich Sch.-Sch. zunehmend für die Luftfahrt, u. a. als Vorstandsmitglied des Ffter Luftschiffahrtsvereins und als Rechtsberater der Rhön-Rossitten-Gesellschaft.
Vorsitzender des Vereins für das Historische Museum. Vorstandsmitglied der Ffter Sparkasse von 1822 sowie des Ffter Vereins für Geschichte und Landeskunde. Mitglied im Verwaltungsausschuss des Freien Deutschen Hochstifts.
Gründer (1924) der „Wolfgang und Henriette Schmidt-Scharff’schen Familienstiftung” zur Unterstützung notleidender Familienmitglieder.
Verfasser zahlreicher Abhandlungen zur Ffter Geschichte sowie zur eigenen Familiengeschichte, u. a. „Die Wallservitut in Ffm.” (1894), „Geschichte des Ffter Frauenvereins 1813-1913” (1913), „Das Versorgungshaus in Ffm. 1816-1924” (1924), „Die Philipp Heinrich Fleck’sche Stiftung” (1929), „Johann Georg Leerse. Ein Ffter Kaufmann im 18. Jahrhundert” (1931) und „Eine Verteidigung vor dem französischen Kriegsgericht in Ffm. im Jahre 1920” (1942).
Autobiographische Schriften, u. a. „Erinnerungen aus Fft.s Vergangenheit 1866-1945” (Manuskript, 1945).